La label LBLAleatorio esta definida? comprueba que no te hayas equivocado al escribirla en el modo diseño. En cualquier caso la asignacio seria alreves
numeros [i] = LBLAleatorio.Caption NO
LBLAleatorio.Caption = numeros [i] SI
En cualquier caso esto lo que haria seria ponerte el valor de numeros[i] en UNA UNICA LABEL, llamada LBLAleatorio y a cada iteracion del bucle su valor cambiaria, con lo que al final de la ejecution tendrias el ultimo valor del array escrito en esa label.
Creo que lo que necesitas tambien es crear en diseño una array de labels, mira este link, que te dice una manera de hacerlo, a ver si te inspira. suerte!
Matrices o arrays de controles (arreglos) en Visual Basic y VB.NET. Concepto y ejemplo de código (CU00320A)